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铁磁量子临界材料CeRh6Ge4中的4f电子局域/巡游特性

在关联电子体系中,人们可以通过压力、磁场、掺杂等非温度参量来调控电子相互作用,从而逐渐抑制长程磁有序,诱导量子相变。在量子临界点附近,强烈的量子临界涨落可以深刻地影响有限温度的物理性质,诱导非常规超导和非费米液体行为等奇异量子态或者量子现象。

重费米子化合物属于典型的强关联电子体系。在该类材料体系中,不同特征温度都比较接近并且其能量尺度低,易于调控,因此是研究量子相变的理想材料体系。在先前的研究中,人们发现反铁磁量子临界广泛存在于强关联电子体系中,并且通常伴随着超导和非费米液体行为的出现。另一方面,人们也一直在探索铁磁量子临界,但一直缺乏确凿的证据。在外界参量调控下,铁磁序要么突然消失,要么转化为其他类型的磁有序态。只有当无序度足够大时,其铁磁序才可以逐渐被抑制。因此,人们普遍认为,纯净的铁磁材料体系中不存在铁磁量子临界点。

        2020年,浙江大学关联物质研究中心/物理系的袁辉球教授课题组首次在铁磁重费米子化合物CeRh6Ge4中发现了压力诱导的铁磁量子临界点,并且观察到显著的奇异金属行为,从而打破了纯净铁磁材料体系中不存在铁磁量子临界点的共识 B. Shen et al. Nature 579, 51 (2020)】。然而,该实验发现也带来了一系列重要的科学问题:(1)重费米子化合物CeRh6Ge4有什么独特之处?为什么铁磁量子临界点偏爱该材料体系?(2)铁磁量子临界以及与之相关的奇异金属行为的物理起源是什么?

       为了进一步揭示CeRh6Ge4的电子性质以及该体系中铁磁量子相变产生的物理机制,浙江大学关联物质研究中心的团队成员对该化合物开展了系统的研究。袁辉球教授、刘洋研究员、曹超教授等一起合作,通过量子振荡和角分辨光电子能谱(ARPES)等实验测量,并结合第一性原理计算,最近对CeRh6Ge4的电子结构和f电子的局域/巡游特性进行了深入的研究,取得了一些重要成果,对理解该化合物中铁磁量子相变的起源具有重要意义。


1 CeRh6Ge4中压力诱导的铁磁量子临界点。a和(bCeRh6Ge4的晶体结构和第一布里渊区;(c)电阻率A系数和电子比热系数随压力的变化;(dCeRh6Ge4的压力-温度相图。在铁磁量子临界点,电子有效质量趋于发散,电阻表现出线性温度依赖关系。

采用隧道二极管共振技术和微型机械悬臂探测技术,该团队成功测量了高质量CeRh6Ge4单晶样品的量子振荡及其随磁场转角的变化,给出了该材料基态的电子性质(图2)。通过对比实验和能带计算所得到的振荡频率随磁场转角的变化,他们发现在常压和低温铁磁态下,CeRh6Ge4的电子结构与局域4f电子的情形类似,而与巡游4f电子的情形相差较远,表明该化合物中的4f电子更倾向于局域化(注:图2中理论与实验之间的细微差别可能源自4f电子与巡游电子的部分杂化)。该项研究首次给出了CeRh6Ge4的费米面结构,为研究其电子性质奠定了基础。另一方面,量子振荡现象的发现进一步确认了该材料体系是纯净的铁磁体系,压力诱导的铁磁量子相变是本征的。该结果还表明,CeRh6Ge4不同于先前广泛研究的巡游铁磁体系,表明局域铁磁性可能是产生铁磁量子临界性的另一个重要因素。研究还发现,该化合物中自旋-轨道耦合所造成的能带劈裂较小(~0.05 eV)),不足以表明中心对称破缺是诱导铁磁量子临界性的起因。该研究工作在线发表在Science Bulletin,博士生王安与杜锋为共同第一作者,袁辉球教授为通讯作者。

   更多详情可参考原文:An WangFeng DuYongjun ZhangDavid GrafBin ShenYe ChenYang LiuMichael SmidmanChao CaoFrank Steglich, Huiqiu Yuan*, Localized 4f-electrons in the quantum critical heavy fermion ferromagnet CeRh6Ge4Science Bulletin (2021), DOI:10.1016/j.scib.2021.03.006

 https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927321001833


2 CeRh6Ge4量子振荡频率的角度依赖关系。c)和(d)为实验测量结果;(a)和(b)为局域4f电子计算结果;(e)和(f)为巡游4f电子计算结果;(g)和(f)分别展示了4f电子为局域和巡游两种情形下的费米面计算结果。

通过ARPES测量,该团队研究了CeRh6Ge4的电子结构随温度的演化。他们发现,在铁磁转变温度以上较宽温度范围内,4f电子与导带电子呈现出明显的杂化行为,并且4f电子态在不同动量点具有明显不同的温度依赖关系(如图3)。此外,高精度测量结果还表明,4f电子与导带电子的杂化强度存在明显的各向异性,沿着Ce原子链方向明显高于垂直的方向,这可能与准一维排列的4f磁矩直接相关。Ce 4f电子的这种各向异性杂化可能是产生铁磁量子临界的一个重要因素。该研究成果最近发表在Phys. Rev. Lett.,博士生吴毅为论文第一作者,刘洋研究员与袁辉球教授为论文通讯作者。

更多详情可参考原文:Yi Wu, Yongjun Zhang, Feng Du, Bin Shen, Hao Zheng, Yuan Fang, Michael Smidman, Chao Cao, Frank Steglich, Huiqiu Yuan*, Jonathan D. Denlinger, Yang Liu*, Anistropic c-f hybridization in the ferromagnetic quantum critical metal CeRh6Ge4, Phys. Rev. Lett. 126, 216406 (2021), DOI:10.1103/PhysRevLett.126.216406 https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.216406


3 CeRh6Ge4中动量分辨的电子结构与各向异性的c-f杂化。a7K120KARPES谱;(b)和(c)费米面附近不同动量位置的4f电子态密度随温度的演化;(d)垂直(左)和平行(右)于Ce原子链方向的能带色散图,显示c-f杂化强度沿着原子链方向明显更强。

上述研究揭示了铁磁重费米子化合物CeRh6Ge4的一些独特电子性质,为理解铁磁量子临界的物理起源奠定了基础。在后续研究中,进一步揭示f电子的局域/巡游特性随外加压力和温度(跨越铁磁转变温度)的演化,对揭示铁磁量子临界的起源至关重要。另外,对比研究铁磁与反铁磁量子相变,研究不同类型量子临界点的电子态演化及其临界行为,对揭示量子相变的普适特征具有重要意义。

最近,Science Bulletin还专门邀请了重费米子领域的资深专家Joe Thompson博士与Jon Lawrence教授撰写了一篇评论文章。他们高度评价了浙江大学研究团队在铁磁量子相变研究方面取得的系列研究成果,并且指出4f电子的局域-巡游特性不但对理解该化合物中铁磁量子临界性的起因至关重要,也有助于对更广义的量子临界性和关联电子体系的研究。这些实验发现为理解量子临界性与4f电子局域/巡游特性之间的关系迈出了重要的一步。

更多详情可参考原文:Joe D. Thompson* and Jon M. Lawrence, Electrons matter in ferromagnetic criticality, Science Bulletin, 2021, DOI: 10.1016/j.scib.2021.04.032

该项研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、科学挑战计划和浙江省重点研发计划等项目的支持。

 
 
 
 

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