Nature Communications | 利用石英音叉探针揭示CsV3Sb5的新型轨道磁性

5月8日Nature Communications杂志以“Probing orbital magnetism of a kagome metal CsV₃Sb₅ by a tuning fork resonator”为标题，在线发表了浙江大学物理学院关联物质研究中心袁辉球教授与焦琳研究员的最新成果。该工作通过高灵敏度的石英音叉探针测量了CsV₃Sb₅的磁化率各向异性张量并发现了一种新型轨道磁性存在的证据，同时利用loop current（环流态）模型解释了磁矩的来源。这是不同于电子自旋磁矩和（绕原子核运动的）轨道磁矩的一种新的磁矩产生机制。

磁性作为物质的基本属性，其微观起源的研究始终是凝聚态物理的核心命题。现代量子理论指出，材料磁性源自电子自旋和轨道运动的协同作用，当这些微观磁矩在空间呈现特定序构时，材料即展现出多样化的宏观磁有序态。近年来，随着拓扑物态与非常规超导等前沿领域的突破性进展，磁性在量子材料中的新颖表现形式及其与电子关联效应的耦合机制成为研究焦点。传统的宏观磁性表征手段包括振动样品磁强计、超导量子干涉仪、电磁感应线圈、磁扭矩测量探针等。这些测量技术一般是把样品的磁化率作为与外加磁场相关的标量或者矢量对待。然而在具有复杂磁关联作用的体系，样品某个晶格方向的磁化率还与外加磁场的方向有关，即磁化率需要用张量表示。目前的磁学测量手段很难实现对磁化率张量的直接测量。

  

在具有本征几何阻挫的kagome晶格体系CsV₃Sb₅中，研究者观测到低温下多重电子序的量子竞争现象：除电荷密度波（CDW）与超导态外，还伴随着电子向列相的出现。尤为关键的是，该体系在30 K以下呈现时间反演对称性破缺的典型特征，但传统磁化率测量、中子衍射及μ子自旋弛豫等技术均未能检测到静态磁矩或长程磁有序，导致其对称性破缺的物理起源成为悬而未决的核心争议。理论研究表明，kagome晶格特有的几何阻挫可能诱导电子形成局域环流序（loop current order），这种高阶磁矩在实空间构成闭合电流环路，或可解释为“环流电荷密度波“态。这是突破传统认知的一种新的轨道磁性，但相关预言始终缺乏确凿的热力学实验证据。利用石英晶振探针，浙江大学物理学院关联物质研究中心主导的一项研究发现，当温度低于30K时，CsV₃Sb₅沿晶体c轴方向出现微弱但高度各向异性的磁矩，测量数据如图2所示。团队的理论分析指出，V原子d轨道电子可以在kagome格点间形成局域闭合电流环路，这一环路电流必然具有较弱的磁矩和极强的各向异性。图2右图的示意图给出了电流环路产生磁矩的形式。此外，实验测量还表明这种磁性状态表现出极为缓慢的动力学响应特征和非常小的饱和磁场，该结果进一步支持了30K以下的电子相可能破坏了时间反演对称性。该研究为CsV₃Sb₅中的时间反演对称性破缺提供了明确的热力学证据，并揭示了其轨道磁性的存在。同时，该研究展示了环流态在其它材料中产生额外磁矩的可能性，有可能为理解其它关联材料提供新的思路。此外，该研究也展示了石英音叉探针在探测极弱磁性信号方面的高灵敏性。

 

图2. CsV₃Sb₅磁化率各向异性的测量结果及其在30K以下存在新磁序的证据。

 

浙江大学物理学院关联物质研究中心博士生桂恒睿，以及杭州电子科技大学杨琳为论文共同第一作者。浙江大学物理学院关联物质研究中心焦琳研究员和袁辉球教授，以及美国佛罗里达州立大学王啸宇博士为论文共同通讯作者。该工作获得了科技部重点研发计划，国家自然科学基金，浙江省自然科学基金等项目的资助。

 

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-59534-3