Nature Communications | 交错磁体CrSb巨大自旋能带劈裂的探测与机理研究

近年来，交错磁性（altermagnetism）引起了凝聚态物理领域的广泛关注。它是一种新型共线反铁磁磁结构，其净磁矩为零，但在动量空间中存在由非相对论效应导致的自旋能带劈裂。得益于自旋空间群表示理论的发展和完善，三维晶格中的交错磁性能被完整分类，数十种交错磁性材料最近被理论预言。根据自旋空间群理论，若反铁磁体中相反自旋取向的子晶格无法通过平移或空间反演对称变换相互映射（即同时破缺了“时间-空间反演”对称和“自旋翻转-平移”对称），其电子结构在动量空间中可表现出自旋极化的特征，且自旋极化相反的纹理按照旋转对称或镜面对称交错排列（因此称为交错磁体）。由于这种自旋能带劈裂不是来源于自旋轨道耦合，交错磁体的自旋能带劈裂尺度可达1 eV（电子伏特）量级。这种自旋极化的能带可以引起丰富的物理现象，包括内禀反常霍尔效应、自旋流、自旋热电效应甚至新奇的超导配对态等。此外，交错磁体的零磁矩特性，使其在超快自旋操控和低杂散场器件中具有广阔的应用前景。因此，寻找费米面附近具有很大自旋劈裂、室温下稳定的金属型交错磁性体系具有重要的研究意义。

浙江大学关联物质研究中心刘洋和徐远锋课题组，联合湖北师范大学张勇军课题组等，在交错磁性体系CrSb中观测到了费米能量附近高达1 eV的自旋能带劈裂，并对其微观机制开展了系统研究。研究团队采用助溶剂法成功生长了高质量的CrSb单晶，利用角分辨光电子能谱（ARPES）测量直接观测到了费米能量附近将近1 eV的自旋劈裂，并且用自旋分辨的ARPES直接确定了其自旋极化，与理论预期一致。研究团队还进一步利用同步辐射ARPES测量确定了其三维g波交错磁性劈裂的特点：自旋劈裂大小沿c轴方向周期性分布，并在节面上下极化反号（对应“三维”特性）；ab面内自旋极化共有6条节线，具有三重对称性（对应“g波”特性）。结合紧束缚模型和对称性分析表明，CrSb中巨大的自旋能带劈裂主要来源于材料中次次近邻的两个Cr原子的3d电子跃迁过程，该过程同时破缺了时间-空间反演和自旋翻转-平移对称。值得注意的是，3d电子轨道一般具有较强的局域性，该次次近邻的直接（一阶）跃迁过程较弱，无法贡献材料中的巨自旋劈裂。进一步的第一性原理计算结果表明，该过程主要来自于二阶有效跃迁，即由巡游性较强的Sb 5p轨道作为中介的Cr-Sb-Cr跃迁。这些机理的研究为未来进一步寻找和调控交错磁性体系中的自旋劈裂提供了思路。

图1.(a) CrSb晶体结构及Cr间最近邻(NN)、次近邻(NNN)、次次近邻(3NN)跃迁路径；(b) CrSb单晶样品的(001)面取向XRD图样；(c) 自旋方向相反的两个子晶格间的自旋空间群对称操作；(d)三维倒空间中的自旋简并节面分布（不考虑自旋轨道耦合）。

图2.(a) CrSb费米面附近的ARPES能谱，对应自旋劈裂的最大的动量点；(b) 与(a)图对应的二次微分谱图,绿色箭头标记能带劈裂；(c) 与(a)图对应的密度泛函能带计算；(d)能带沿Γ-M动量方向的劈裂沿c轴的分布；(e) ab面内的三重对称能带；(f,g) 费米能量附近自旋极化的动量分布曲线（f）和对应的自旋极化值（g），动量对应 (b)图的虚线；(h) 紧束缚模型计算的费米面附近自旋劈裂能带；(i) 动量点U处自旋劈裂大小与Cr次次近邻跃迁参数的依赖关系；(j)沿Γ-M动量方向的劈裂大小与Cr次次近邻跃迁参数的依赖关系。

值得一提的是，CrSb在费米面处存在高达1 eV的自旋劈裂，是目前已知的自旋劈裂最大的交错磁性体系。同时，CrSb具有高奈尔温度（705 K）、易于进行薄膜生长且大气下稳定等特点，使其在交错磁性未来的应用上具有很大的潜力。

相关成果于2024年2月7日在线发表于《自然-通讯》: Nature Communications 16, 1442 (2025).浙江大学关联物质研究中心博士生杨国威和中国科学院物理研究所博士生李彰桓（在徐远锋课题组访问）为论文共同第一作者,浙江大学关联物质研究中心刘洋（长聘）副教授、徐远锋研究员和湖北师范大学张勇军副教授为论文共同通讯作者。其他合作者包括：浙江大学关联物质研究中心袁辉球教授、史明教授、胡仑辉研究员和宋宇研究员，清华大学杨乐仙副教授，上海光源叶茂研究员，意大利Elettra光源Ivana Vobornik博士和Jun Fujii博士等。